Η Σίμονς πρωταγωνίστησε σε μεγάλες κινηματογραφικές και τηλεοπτικές παραγωγές, καταγράφοντας μία λαμπρή καριέρα στις δεκαετίες που πέρασαν.
Από τους ρόλους που ερμήνευσε, ξεχωρίζουν αυτός της Οφηλίας, στον Αμλετ τού Λόρενς Ολίβιε, αλλά και η εμφάνισή της στο πλευρό του Μάρλον Μπράντο στο Μάγκες και Κούκλες. Μάλιστα, ο ρόλος της Οφηλίας της χάρισε και μία υποψηφιότητα για Όσκαρ.
Γεννημένη στο Λονδίνο, το 1929, έκανε την πρώτη της εμφάνιση σε ηλικία 15 ετών στη βρετανική παραγωγή Give Us the Moon. Στη συνέχεια συμμετείχε σε διάφορες ταινίες και το 1950 μετακόμισε στο Χόλιγουντ. Πολύ γρήγορα αναδείχθηκε σε μία από τις περιζήτητες πρωταγωνίστριες της εποχής.
Το 1969 ήταν και πάλι υποψήφια για Όσκαρ, για την ταινία The Happy Ending.
Η Τζιν Σίμονς συνέδεσε το όνομά της και με μεγάλες τηλεοπτικές παραγωγές. Δυο από αυτές, οι Βόρειοι και Νότιοι και Τα Πουλιά Πεθαίνουν Τραγουδώντας, που έκαναν μεγάλη επιτυχία και στην Ελλάδα.
Πέθανε στο σπίτι της στη Σάντα Μόνικα, έπειτα από πολύχρονη μάχη με τον καρκίνο στους πνεύμονες.