Το πρώτο επιστημονικό του έγγραφο είχε τον τίτλο “De vi attractiva ignis electrici ac phaenomenis inde pendentibus”. Πολύ νέος δημοσίευσε την πρώτη του πραγματεία πάνω στη «λουγδουνική λάγηνο», έναν νέο βελτιωμένο τύπο ηλεκτροσκοπίου. Το επίτευγμα αυτό του χάρισε τον τίτλο του καθηγητή φυσικής στη γενέτειρά του, το Κόμο, αλλά και τον τίτλο του επίτιμου μέλους της Βασιλικής Εταιρείας του Λονδίνου.
Η επόμενη επινόησή του ήταν το «ηλεκτροφόρο», δηλαδή δύο μεταλλικές πλάκες, η μία από εβονίτη και η άλλη με μονωτική λαβή που αλληλοφορτίζονταν θετικά και αρνητικά. Κατ´ουσίαν αυτή ήταν η πρώτη μπαταρία. Ακολούθησαν οι ανακαλύψεις του ευδιόμετρου, του «ηλεκτρικού πιστολιού», της άσβηστης «λυχνίας υδρογόνου» και ως επακόλουθο η έδρα φυσικής στο πανεπιστήμιο της Παβίας.
Ο Βόλτα,μεταξύ άλλων, εισήγαγε τις έννοιες του δυναμικού (τάσης) και της ηλεκτρικής χωρητικότητας. Εφηύρε τη βολταïκή στήλη (ηλεκτρική μπαταρία), το ηλεκτρόμετρο και το ευδιόμετρο. Αργότερα μαζί με τους Λαβουαζιέ και Λαπλάς συμμετείχε σε πειράματα για τον ατμοσφαιρικό ηλεκτρισμό, ενώ με τον Γκαλβάνι πειραματίστηκε πάνω στον ζωικό ηλεκτρισμό.
Διαμάχη, όμως, με τον τελευταίο οδήγησε τον Βόλτα σε πυρετώδεις προσωπικές μελέτες, που του έδωσαν το δικαίωμα το 1800 να ανακοινώσει τη σπουδαιότατη ανακάλυψη της πρώτης πηγής συνεχούς ρεύματος, της περίφημης «βολταϊκής στήλης» με ηλεκτρόδια από χαλκό (+) και ψευδάργυρο (-) και ηλεκτρολύτη θειικό οξύ. Ο Μέγας Ναπολέων για να τον τιμήσει του απένειμε τον τίτλο του κόμη της Λομβαρδίας, ενώ πολύ αργότερα, το 1881, η παγκόσμια επιστημονική κοινότητα έδωσε προς τιμήν του το όνομα Volt (βολτ) στη μονάδα τάσης του ρεύματος.
